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中國科學院物理研究所 L02組供稿 第73期 2019年11月22日
北京凝聚態物理國家研究中心
鈣鈦礦納米線中熱極化子取得進展

  有機無機雜化鈣鈦礦具有非常優異的光電性質,在太陽能電池、LED顯示、低閾值激光器等領域有重要的應用前景。與其他材料相比,鈣鈦礦優異的光電性質如載流子遷移率高,發光強,光吸收系數高等與該材料本身具有缺陷容忍率的特性有關。半導體中電子空穴形成的自由激子、缺陷形成的束縛激子,以及晶格振動形成的聲子,這些準粒子之間存在復雜的相互作用,研究這些相互作用對提高材料的光電性質具有重要意義。目前鈣鈦礦材料主要研究集中在對自由激子與聲子的相互作用,束縛激子與聲子的相互作用鮮有提及,目前的研究結果只能觀測到束縛激子,缺乏對束縛激子與聲子的作用機制的認識。近期,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心許秀來課題組與光物理重點實驗室金奎娟研究員及北京理工大學鐘海政教授等合作,在NH3CH3PbBr3納米線的熒光光譜中發現了局域激子高能方向熱極化子,最高有13個聲子參與發光。通常高能方向的聲子伴線只能通過吸收光譜測量,這是首次通過發光光譜在半導體材料激子的高能方向觀測到多聲子伴線,文章發表在Laser & Photonics Reviews上,宋飛龍同學為該論文第一作者。

  鈣鈦礦材料由于本身具有[PbBr6]八面體的亞晶格,聲子的振動模式包含了有機陽離子CH3NH3+的振動、[PbBr6] 八面體、以及CH3NH3+和 [PbBr6] 八面體之間的相互振動。其中[PbBr6] 八面體的亞晶格的振動模能量只有幾個meV,為了研究這些聲子與束縛激子的相互作用,他們選擇了尺寸較小的合成質量高的納米線鈣鈦礦材料,通過共聚焦系統測量了4.2 K下該體系的熒光光譜,尋找到具有點缺陷并且發光強的束縛激子,這種激子在熒光光譜上具有非常窄的線寬,他們測量到的線寬最窄達0.226 meV。此外自由激子,及束縛激子的聲子伴線都能在熒光光譜中可以清晰的分辨出來。通過光致發光(圖1)和磁光光譜下束縛激子和其聲子伴線的g因子,聲子抗磁的探究證明了束縛激子與TO聲子相互作用的熱極化子特性。最后通過測量變溫光譜的研究其中的激子聲子耦合作用(圖2)得到了在鈣鈦礦材料中缺陷更傾向于與TO聲子耦合,而缺陷與LO聲子的耦合較弱,實驗結果印證了鈣鈦礦中自由激子與局域激子與不同聲子振動模式耦合,進一步為鈣鈦礦材料高缺陷容忍率提供了新的物理機制。另外窄線寬的激子發射也為該材料體系在量子光電子領域,比如單光光源等,提供了新的途徑。

  該工作得到了國家自然科學基金(批準號:11934019 、11721404、 51761145104、61675228、11874419),中科院B類先導專項(專項編號:XDB28000000),中科院科研儀器設備研制項目(項目編號:YJKYYQ20180036),中科院創新交叉團隊以及廣東省重點研發項目(批準號:2018B030329001)的支持。

  文章鏈接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/lpor.201900267

圖1.(a) NH3CH3PbBr3納米線結構示意圖,(b)激子能級示意圖,(c)納米線的SEM形貌圖,(d)不同功率下的多聲子熒光光譜,(e) 納米線熒光光譜的偏振響應。
圖2.(a)納米線熒光光譜的溫度響應,(b)零聲子線與高能聲子伴線的強度比隨溫度的變化,(c)零聲子線的線寬隨溫度的展寬。
下載附件>> Laser Photonics Rev. 1900267 (2019).pdf
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